Cross-Section Module Tutorial: Spectral Line Shapes

Part of ESE 156 Remote Sensing Class; 2020; Christian Frankenberg

The purpose of this tutorial is to learn how to compute line-shapes (in our case mostly of rotational-vibrational transition lines), what processes determine line-shapes and how the dependencies in the line-shape on pressure and temperature could actually be used to our advantage in a retrieval system.

Basic Tools

We are making use of the HITRAN database, see a list of tutorials here

There are other spectroscopic linelists but we are focusing on HITRAN only here. In addition, there are more complex line-shapes that we are not treating here, including collisional narrowing, line-mixing, collision-induced absorption (CIA).

Line-shape (background covered in class):

If we have a line-strength S (in cm$^{-1}$ cm$^2$/molecule) for a specific transition at $\nu_0$, we can compute the cross section as:

\[\sigma(\nu) = S\Phi(\nu-\nu_0)\,,\]

where $\Phi(\nu-\nu_0)$ denotes the line-shape function (in 1/cm$^{-1}$), which is normalized to 1:

\[\int_{-\infty}^\infty \Phi(\nu-\nu_0) d\nu=1\]

There are several processes that affect the shape and width of $\Phi$ and we will walk through the most important ones here now.

Doppler Broadening

Doppler broadening is caused by a simple doppler shift of emitted and absorbed frequencies, caused by the relative velocities of the molecules along the line of sight. A doppler shifted apparent frequency from the centroid frequency $\nu_0$ can be described as:

\[\nu = \nu_0\left(1+\frac{v_r}{c}\right)\,\]

where $v_r$ is the relative velocity of the absorbing photon along the line of sight. The doppler shift is then simply

\[\Delta\nu = \nu_0\frac{v_r}{c}\]

Let us take a simple example with the satellite flying at 7km/s and either staring into the flight direction (technically, it wouldn't see the atmosphere then but let's ignore this) or looking into the back:

____

# Speed of light (in m/s)
c = 299792458.0

# Relative velocity (in m/s)
vᵣ = 7000.0

# Center wavenumber (say 1600nm, which is 1e7/1600=6250 cm$^{-1}$)
v₀ = 6250.0

# Doppler shift:
Δ_ν = ( v₀ * vᵣ) / c

# Just writing out doppler shift in wavenumbers and wavelengths
println("Doppler shift = $Δ_ν cm-1")
println("Doppler shift = $(1e7/(v₀-Δ_ν)-1e7/v₀) nm")
Doppler shift = 0.14593429164919153 cm-1
Doppler shift = 0.03736005100040529 nm

Random movements of molecules in gases lead to doppler broadening effects

In the one-dimensional case along say the x-axis (we only observe the distribution along one line of sight), the speed of molecules is distributed according to the Maxwell-Boltzmann distribution:

\[f(v_x) = \sqrt{\frac{m}{2\pi kT}}\exp{\left(-\frac{mv_x^2}{2kT}\right)}.\]

We can then define a Doppler width $\Delta \nu_D$ as

\[\Delta \nu_D = \frac{\nu_0}{c}\sqrt{\frac{2kT}{m}}= \frac{\nu_0}{c}\sqrt{\frac{2RT}{M}}\,\]

which yields the following line-shape:

\[\phi_D(\nu) = \frac{1}{\Delta \nu_D \sqrt{\pi}}\exp{\left(-\frac{(\nu-\nu_0)^2}{\Delta \nu^2_D}\right)}=\,,\]

which is a Gaussian distribution.

Let us put in some numbers with R=8.3144598 J/K/mol at 6000cm$^{-1}$:

<li>T = 220K, 290K

<li>M = 16g/mol (CH$4$) or 44g/mol (CO$_2$)


\[\Delta \nu_D(290K,CO_2)=0.0066cm^{-1}\]
\[\Delta \nu_D(220K,CO_2)=0.0058cm^{-1}\]
\[\Delta \nu_D(290K,CH_4)=0.0110cm^{-1}\]
\[\Delta \nu_D(290K,CH_4)=0.0096cm^{-1}\]

Multitply with about 1.6585 (2$\sqrt{ln(2)}$) to get FWHM


Natural and collisional broadening

Due to the Heisenberg principle

\[\Delta E \Delta t \sim h/2\pi\,,\]

As $\Delta E$ is $h\Delta\nu$, we can write:

\[\Delta\nu = \frac{h/2\pi}{\tau}\]

The natural line-width is defined by using the radiative lifetime but this is mostly negligible as the natural lifetime of the upper state is usually much much smaller than the "perturbed" lifetime in the presence of quencher (e.g. through collisions). Again, there are exceptions.

Collisions between molecules reduce the lifetime of the upper state, thus widening the line width. This behavor gives rise to the so-called Lorentz lineshape.

\[\phi_L(\nu) = \frac{\alpha_L}{\pi \left[(\nu-\nu_0)^2+\alpha_L^2\right]}\]

$\alpha_L$ depends linearly on the number density of the perturbing molecules and the relative speed of the collision partners (thus scales linearly with pressure and with $\sqrt{T}$, basically both density and velocity affect the number of collisions per time).


Voigt lineshape

The Voigt line-shape is the combination of Doppler and Pressure broadening (convolution of the two) but cannot be evaluated analytically. However, there are numerical routines to compute it efficiently.


Other more complex lineshapes

Once you dig deeper, there are various other more complex line-shapes (and line-mixing effects), which we ignore for now as the Voigt line-shape can provide very reasonable results. See, for instance, here

using Plots
using Pkg.Artifacts
using RadiativeTransfer
using RadiativeTransfer.CrossSection
co2_par = CrossSection.read_hitran(artifact("CO2"), mol=2, iso=1, ν_min=6214.4, ν_max=6214.8);
line_voigt   = make_hitran_model(co2_par, Voigt())
line_doppler = make_hitran_model(co2_par, Doppler())
line_lorentz = make_hitran_model(co2_par, Lorentz())
# Specify our wavenumber grid
ν = 6210:0.001:6220;
Downloading artifact: hitran_molec_id_2_CO2
[?25l#=#=#                                                                         
##O#- #                                                                       
##O=#  #                                                                      
#=#=-#  #                                                                     
-#O#- #   #                                                                   
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-=O#- #  #    #                                                               
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-=O=-                                         #    #     #    #               
-=O=-                                      #     #     #    #
curl: (22) The requested URL returned error: 404
[?25hDownloading artifact: hitran_molec_id_2_CO2
[?25l#=#=#                                                                         

                                                                           0.1%
                                                                           0.3%
                                                                           0.6%
                                                                           1.0%
                                                                           1.4%
#                                                                          1.7%
#                                                                          2.0%
#                                                                          2.3%
#                                                                          2.7%
##                                                                         3.0%
##                                                                         3.2%
##                                                                         3.3%
##                                                                         3.5%
##                                                                         3.8%
##                                                                         4.0%
###                                                                        4.2%
###                                                                        4.5%
###                                                                        4.6%
###                                                                        4.9%
###                                                                        5.1%
###                                                                        5.4%
####                                                                       5.6%
####                                                                       5.9%
####                                                                       6.2%
####                                                                       6.4%
####                                                                       6.7%
####                                                                       6.9%
#####                                                                      7.1%
#####                                                                      7.3%
#####                                                                      7.5%
#####                                                                      7.7%
#####                                                                      7.8%
#####                                                                      7.9%
#####                                                                      8.1%
#####                                                                      8.2%
######                                                                     8.4%
######                                                                     8.6%
######                                                                     8.8%
######                                                                     9.0%
######                                                                     9.2%
######                                                                     9.4%
######                                                                     9.7%
#######                                                                    9.9%
#######                                                                   10.2%
#######                                                                   10.6%
#######                                                                   10.8%
#######                                                                   11.1%
########                                                                  11.3%
########                                                                  11.5%
########                                                                  11.7%
########                                                                  11.7%
########                                                                  11.9%
########                                                                  12.1%
########                                                                  12.2%
########                                                                  12.3%
########                                                                  12.4%
#########                                                                 12.5%
#########                                                                 12.6%
#########                                                                 12.8%
#########                                                                 12.9%
#########                                                                 13.0%
#########                                                                 13.2%
#########                                                                 13.3%
#########                                                                 13.4%
#########                                                                 13.6%
#########                                                                 13.7%
##########                                                                13.9%
##########                                                                14.1%
##########                                                                14.3%
##########                                                                14.6%
##########                                                                14.7%
##########                                                                15.0%
###########                                                               15.3%
###########                                                               15.7%
###########                                                               15.9%
###########                                                               16.2%
###########                                                               16.5%
############                                                              16.7%
############                                                              17.0%
############                                                              17.2%
############                                                              17.5%
############                                                              17.9%
#############                                                             18.1%
#############                                                             18.5%
#############                                                             18.8%
#############                                                             18.9%
#############                                                             19.1%
#############                                                             19.2%
#############                                                             19.4%
##############                                                            19.6%
##############                                                            19.8%
##############                                                            19.9%
##############                                                            20.0%
##############                                                            20.2%
##############                                                            20.4%
##############                                                            20.6%
##############                                                            20.8%
###############                                                           21.0%
###############                                                           21.3%
###############                                                           21.6%
###############                                                           21.8%
###############                                                           22.1%
###############                                                           22.1%
###############                                                           22.2%
################                                                          22.5%
################                                                          22.8%
################                                                          23.0%
################                                                          23.4%
#################                                                         23.6%
#################                                                         23.8%
#################                                                         24.1%
#################                                                         24.3%
#################                                                         24.6%
#################                                                         24.9%
##################                                                        25.2%
##################                                                        25.5%
##################                                                        25.7%
##################                                                        26.0%
##################                                                        26.2%
###################                                                       26.5%
###################                                                       26.7%
###################                                                       27.1%
###################                                                       27.4%
###################                                                       27.6%
####################                                                      27.9%
####################                                                      28.2%
####################                                                      28.5%
####################                                                      28.8%
####################                                                      29.1%
#####################                                                     29.4%
#####################                                                     29.7%
#####################                                                     30.0%
#####################                                                     30.2%
#####################                                                     30.5%
######################                                                    30.7%
######################                                                    30.8%
######################                                                    30.9%
######################                                                    31.1%
######################                                                    31.3%
######################                                                    31.4%
######################                                                    31.6%
######################                                                    31.7%
######################                                                    31.9%
#######################                                                   32.0%
#######################                                                   32.1%
#######################                                                   32.3%
#######################                                                   32.4%
#######################                                                   32.6%
#######################                                                   32.8%
#######################                                                   32.9%
#######################                                                   33.1%
#######################                                                   33.3%
########################                                                  33.5%
########################                                                  33.7%
########################                                                  33.9%
########################                                                  34.0%
########################                                                  34.2%
########################                                                  34.4%
########################                                                  34.5%
########################                                                  34.7%
#########################                                                 34.9%
#########################                                                 35.0%
#########################                                                 35.2%
#########################                                                 35.4%
#########################                                                 35.6%
#########################                                                 35.8%
#########################                                                 35.9%
#########################                                                 36.1%
##########################                                                36.2%
##########################                                                36.4%
##########################                                                36.6%
##########################                                                36.8%
##########################                                                37.1%
##########################                                                37.2%
##########################                                                37.4%
###########################                                               37.6%
###########################                                               37.8%
###########################                                               38.0%
###########################                                               38.3%
###########################                                               38.5%
###########################                                               38.8%
############################                                              39.0%
############################                                              39.3%
############################                                              39.5%
############################                                              39.8%
############################                                              40.1%
############################                                              40.3%
#############################                                             40.4%
#############################                                             40.6%
#############################                                             40.8%
#############################                                             41.1%
#############################                                             41.3%
#############################                                             41.4%
#############################                                             41.6%
##############################                                            41.7%
##############################                                            41.8%
##############################                                            41.9%
##############################                                            42.0%
##############################                                            42.1%
##############################                                            42.2%
##############################                                            42.3%
##############################                                            42.4%
##############################                                            42.5%
##############################                                            42.6%
##############################                                            42.8%
##############################                                            42.9%
###############################                                           43.1%
###############################                                           43.3%
###############################                                           43.5%
###############################                                           43.6%
###############################                                           43.8%
###############################                                           43.9%
###############################                                           44.2%
###############################                                           44.4%
################################                                          44.5%
################################                                          44.8%
################################                                          45.1%
################################                                          45.4%
################################                                          45.7%
#################################                                         45.9%
#################################                                         46.1%
#################################                                         46.2%
#################################                                         46.5%
#################################                                         46.6%
#################################                                         46.9%
#################################                                         47.1%
##################################                                        47.3%
##################################                                        47.6%
##################################                                        48.0%
##################################                                        48.2%
##################################                                        48.4%
##################################                                        48.6%
###################################                                       48.8%
###################################                                       49.0%
###################################                                       49.2%
###################################                                       49.5%
###################################                                       49.7%
###################################                                       49.8%
###################################                                       50.0%
####################################                                      50.2%
####################################                                      50.4%
####################################                                      50.7%
####################################                                      50.9%
####################################                                      51.1%
####################################                                      51.4%
#####################################                                     51.6%
#####################################                                     51.8%
#####################################                                     52.0%
#####################################                                     52.3%
#####################################                                     52.6%
#####################################                                     52.8%
######################################                                    53.0%
######################################                                    53.2%
######################################                                    53.4%
######################################                                    53.6%
######################################                                    53.7%
######################################                                    53.9%
######################################                                    54.0%
#######################################                                   54.2%
#######################################                                   54.3%
#######################################                                   54.5%
#######################################                                   54.7%
#######################################                                   54.9%
#######################################                                   55.1%
#######################################                                   55.3%
#######################################                                   55.5%
########################################                                  55.6%
########################################                                  55.9%
########################################                                  56.1%
########################################                                  56.2%
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#########################################                                 57.3%
#########################################                                 57.6%
#########################################                                 57.7%
#########################################                                 57.8%
#########################################                                 58.0%
#########################################                                 58.1%
#########################################                                 58.3%
##########################################                                58.5%
##########################################                                58.7%
##########################################                                59.0%
##########################################                                59.2%
##########################################                                59.4%
##########################################                                59.7%
###########################################                               60.0%
###########################################                               60.2%
###########################################                               60.4%
###########################################                               60.7%
###########################################                               60.9%
############################################                              61.1%
############################################                              61.4%
############################################                              61.6%
############################################                              61.8%
############################################                              62.1%
############################################                              62.4%
#############################################                             62.6%
#############################################                             62.9%
#############################################                             63.2%
#############################################                             63.4%
#############################################                             63.6%
##############################################                            63.9%
##############################################                            64.2%
##############################################                            64.5%
##############################################                            64.7%
##############################################                            65.0%
##############################################                            65.3%
###############################################                           65.5%
###############################################                           65.7%
###############################################                           66.0%
###############################################                           66.2%
###############################################                           66.4%
###############################################                           66.6%
################################################                          66.7%
################################################                          66.9%
################################################                          67.1%
################################################                          67.3%
################################################                          67.5%
################################################                          67.7%
################################################                          67.9%
#################################################                         68.1%
#################################################                         68.3%
#################################################                         68.5%
#################################################                         68.6%
#################################################                         68.7%
#################################################                         68.8%
#################################################                         68.9%
#################################################                         69.0%
#################################################                         69.1%
#################################################                         69.2%
#################################################                         69.4%
##################################################                        69.5%
##################################################                        69.7%
##################################################                        69.8%
##################################################                        70.0%
##################################################                        70.2%
##################################################                        70.4%
##################################################                        70.6%
##################################################                        70.8%
###################################################                       71.0%
###################################################                       71.1%
###################################################                       71.3%
###################################################                       71.4%
###################################################                       71.6%
###################################################                       71.8%
###################################################                       72.0%
###################################################                       72.2%
####################################################                      72.4%
####################################################                      72.7%
####################################################                      72.9%
####################################################                      73.2%
####################################################                      73.5%
#####################################################                     73.8%
#####################################################                     74.0%
#####################################################                     74.2%
#####################################################                     74.5%
#####################################################                     74.8%
######################################################                    75.0%
######################################################                    75.3%
######################################################                    75.6%
######################################################                    75.9%
######################################################                    76.2%
#######################################################                   76.6%
#######################################################                   76.8%
#######################################################                   77.0%
#######################################################                   77.3%
#######################################################                   77.7%
########################################################                  77.9%
########################################################                  78.2%
########################################################                  78.4%
########################################################                  78.6%
########################################################                  78.8%
########################################################                  79.0%
#########################################################                 79.2%
#########################################################                 79.3%
#########################################################                 79.5%
#########################################################                 79.7%
#########################################################                 80.0%
#########################################################                 80.2%
#########################################################                 80.5%
##########################################################                80.7%
##########################################################                80.9%
##########################################################                81.3%
##########################################################                81.4%
##########################################################                81.7%
###########################################################               82.0%
###########################################################               82.2%
###########################################################               82.5%
###########################################################               82.8%
###########################################################               83.1%
############################################################              83.5%
############################################################              83.8%
############################################################              84.1%
############################################################              84.4%
############################################################              84.6%
#############################################################             85.0%
#############################################################             85.2%
#############################################################             85.5%
#############################################################             85.7%
#############################################################             86.0%
##############################################################            86.3%
##############################################################            86.6%
##############################################################            86.7%
##############################################################            87.0%
##############################################################            87.2%
##############################################################            87.5%
###############################################################           87.7%
###############################################################           87.9%
###############################################################           88.1%
###############################################################           88.3%
###############################################################           88.5%
###############################################################           88.7%
###############################################################           88.9%
################################################################          89.1%
################################################################          89.4%
################################################################          89.7%
################################################################          90.0%
################################################################          90.3%
#################################################################         90.6%
#################################################################         90.7%
#################################################################         90.9%
#################################################################         91.1%
#################################################################         91.3%
#################################################################         91.6%
##################################################################        91.8%
##################################################################        92.0%
##################################################################        92.3%
##################################################################        92.6%
##################################################################        92.8%
###################################################################       93.2%
###################################################################       93.5%
###################################################################       93.8%
###################################################################       94.2%
####################################################################      94.7%
####################################################################      95.0%
####################################################################      95.3%
####################################################################      95.6%
#####################################################################     95.9%
#####################################################################     96.2%
#####################################################################     96.4%
#####################################################################     96.5%
#####################################################################     96.7%
#####################################################################     96.8%
#####################################################################     96.9%
#####################################################################     97.0%
#####################################################################     97.2%
######################################################################    97.3%
######################################################################    97.4%
######################################################################    97.5%
######################################################################    97.6%
######################################################################    97.7%
######################################################################    97.8%
######################################################################    97.9%
######################################################################    97.9%
######################################################################    98.0%
######################################################################    98.1%
######################################################################    98.2%
######################################################################    98.3%
######################################################################    98.4%
######################################################################    98.5%
#######################################################################   98.7%
#######################################################################   98.8%
#######################################################################   99.0%
#######################################################################   99.1%
#######################################################################   99.3%
#######################################################################   99.6%
#######################################################################   99.8%
#######################################################################  100.0%
######################################################################## 100.0%
[?25h
cs_co2_1atm   = absorption_cross_section(line_voigt, ν, 1013.0     , 296.0);
cs_co2_075atm = absorption_cross_section(line_voigt, ν, 0.75*1013.0, 296.0);
cs_co2_05atm  = absorption_cross_section(line_voigt, ν, 0.5*1013.0 , 296.0);
cs_co2_025atm = absorption_cross_section(line_voigt, ν, 0.25*1013.0, 296.0);
cs_co2_01atm  = absorption_cross_section(line_voigt, ν, 0.1*1013.0 , 296.0);

#Get some more line-shapes just for Doppler and Voigt
cs_co2_01atm    = absorption_cross_section(line_voigt,   ν, 0.1*1013.0 , 296.0);
cs_co2_doppler  = absorption_cross_section(line_doppler, ν, 0.1*1013.0 , 296.0);
cs_co2_lorentz  = absorption_cross_section(line_lorentz, ν, 0.1*1013.0 , 296.0);
#plotly()
ff = 1e20;
plot(ν,  ff*cs_co2_1atm,   label="Voigt, 1atm", yformatter = :scientific)
plot!(ν, ff*cs_co2_075atm, label="Voigt, 0.75atm")
plot!(ν, ff*cs_co2_05atm,  label="Voigt, 0.5atm")
plot!(ν, ff*cs_co2_025atm, label="Voigt, 0.25atm")

xlims!((6214,6215.2))
xlabel!("Wavenumber (cm⁻¹))")
plot( ν, cs_co2_01atm   /maximum(cs_co2_01atm) ,label="Voigt, 296K, 0.1atm")
plot!(ν, cs_co2_doppler /maximum(cs_co2_01atm) ,label="Doppler, 296K")
plot!(ν, cs_co2_lorentz /maximum(cs_co2_01atm) ,label="Lorentz, 296K, 0.1atm")
xlims!((6214.4,6214.8))

ylabel!("σ/max(σ)")
xlabel!("Wavenumber (cm⁻¹)")

From an individual line to a band

Here, we will just compute an entire band of CO$_2$ (a few to be precise) and look at some simple behavior, e.g. the re-distribution of individual lines in the P and R branch with changing temperature.

co2_par_band = CrossSection.read_hitran(artifact("CO2"), mol=2, iso=1, ν_min=6000.0, ν_max=6400.0);
band_voigt   = make_hitran_model(co2_par_band , Voigt())
HitranModel
  hitran: HitranTable{Float64}
  broadening: Voigt Voigt()
  wing_cutoff: Int64 40
  vmr: Int64 0
  CEF: HumlicekWeidemann32SDErrorFunction HumlicekWeidemann32SDErrorFunction()
  architecture: CPU CPU()
ν_band = 6300:0.01:6400;
σ_co2_Voigt220 = absorption_cross_section(band_voigt, ν_band, 1013.0 , 220.0);
σ_co2_Voigt290 = absorption_cross_section(band_voigt, ν_band, 1013.0 , 290.0);
plot( ν_band, ff*σ_co2_Voigt220, alpha=0.5, label="220K")
plot!(ν_band, ff*σ_co2_Voigt290, alpha=0.5, label="290K")
xlims!((6300,6380))
plot(ν_band, ff*(σ_co2_Voigt220 - σ_co2_Voigt290), label="220K-290K")
xlims!((6300,6380))

Think about this temperature dependence!! <li> Why is it there? <li> Can you see the P and R branch? <li> Can you identify different J levels?


Some fun stuff

T = 290.0
@gif for p = 10:10:1100
    σ = absorption_cross_section(band_voigt, ν_band, p , T);
    plot(ν_band, ff*σ, yaxis=:log,label="p=$p")
    ylims!((1e-7, 1e-1))
end
p = 900.0
@gif for T = 10:10:320
    σ = absorption_cross_section(band_voigt, ν_band, p , T);
    plot(ν_band, ff*σ, yaxis=:log, label="T=$T")
    ylims!((1e-7, 1e-1))
end
# More extreme case, let's take 10 atmospheres (10,000hPa)
σ = absorption_cross_section(band_voigt, ν_band, 10000.0 , 300.0);
plot(ν_band, ff*σ, label="p=10000.0hPa")

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